卷入某个事件中，被贴上有前科标签的高中生雨宫莲，处于一年的监护观察期，在身份担保人佐仓惣治郎的家中开始了生活。此时，在去转学的秀尽学园的途中，误入了异世界……

莲开始了新的学生生活。但是作为有着前科的转学生却责难重重。与鸭志田有争执的同级生·坂本龙司，与莲同样在学校里为孤立的存在。他和莲相遇，莲启动了神秘的应用软件“异世界导航”，尝试再次进入异世界。

害怕来自鸭志田不讲理的暴力，排球社社员们被虐待着。另一方面，莲的同班同学高卷杏也是排球社社员，而她的好友却一直是替补。显露出扭曲愿望的鸭志田以此为条件不断接近高卷。高卷对此烦恼着。

为了让鸭志田改过自新，莲他们在学校里张贴“预告信”。与成为新伙伴的杏和莫尔甘纳一起，为了偷走实体化的“宝物”而再次潜入城堡，但在那里等待着他们的是阴暗的鸭志田本人。

顺利让鸭志田改过自新的莲等人，决定今后也要为了让自私的大人们改悔而继续干下去，并成立了“心之怪盗团”。其中，在网上建成了名为“怪盗委托频道”的BBS网站……

莲等人与著名画家斑目一流斎的年轻门生，喜多川祐介相遇。祐介恳求杏说“希望你能成为我画画的模特”，这让大家感到了困惑。到了周末，在祐介的邀请下大家来到了斑目的个人画展，对于显得清廉的斑目，莲似乎感觉到了违和感。

莲他们确认了宫殿的存在，清楚了祐介的本心，决定下一个目标为斑目。莲和龙司潜入宫殿时，杏作为祐介画画的模特接受了做诱饵的工作，在斑目宅邸的保管库里，发现了某个东西……

清楚斑目的真意后觉醒了的祐介，自愿申请加入怪盗团。莲他们发出预告书，为了盗出斑目的宝藏而侵入宫殿，但在那里等待他们的，是携带着“描画出抱着婴儿姿态的《小百合》”的阴暗斑目。

自从让斑目悔改后，莲等人感觉到心之怪盗团的存在逐渐逐渐被世人所知。此时，他们被摩尔加纳嘱咐最好认真学习，于是大家过着各自短暂的学生日常。

莲、龙司、杏他们三人为了社会实践参观而来到了电视台，他们在那里遇到了被邀请去做嘉宾的高中生名侦探·明智吾郎。他们对于在节目里提及到怪盗团的明智感到不安，另一方面，在秀尽学园里询查莲他们的动向的人物出现了……

担任秀尽学园学生会长的新岛真得知了怪盗团的真实身份就是莲他们。真放过他们的代价是，“希望他们证明正义”。为了遵从他的要求，莲等人尝试潜入新目标的宫殿，然而……

从虚伪的自我中摆脱并觉醒了persona的真，作为怪盗团的参谋成为一员。莲他们为了让瞄准年轻人敲诈钱财的犯罪团伙的老大·金城悔改，再次潜入宫殿之中。

成功盗出宝藏让金城悔改的怪盗团，从金城那里听说，除了大家以外似乎还有个被称为“黑面具男”的人出入异世界。另一方面，烦恼着想画又画不出画的祐介跟莲商量了一件事……

莲他们接连成功让人悔改，作为怪盗团不断取得成果。此时，莲在真的希望下一同去新宿的繁华街尝试做某个验证。两人在那里目击到了秀尽学园的女学生在一些可疑的店里进出，

期末考试结束，莲等人去参加满心期待的烟花大会。然后在逐个选定悔改的目标时，怪盗团突然收到了国际黑客集团“梅杰德”的宣战预告。

一个自称阿里巴巴的神秘人物，向怪盗团提出有比收拾梅杰德更需要改过自新的人。其目标正是，惣治郎因某个事件从熟人那里接管的少女·佐仓双叶。

双叶在莲等人的说服下靠自己的意志打开了房间的门，并追在为了偷走宝藏再次潜入宫殿的怪盗团的身后，自己也潜入宫殿。双叶在那里遭遇到了，以母亲姿态出现的并抱怨自己的巨大怪物。

克服关于母亲的扭曲记忆，并觉醒了persona的双叶，为了自己的目的而希望成为怪盗团的伙伴。然后，为了让还很拘谨的双叶加深友情，莲等人提议一起去海边玩。

修学旅行来到了夏威夷的莲等人，各自享受着南国的氛围。但是，他们一回国以后，就收到了秀尽学园的校长非自然死亡的通知，怪盗团产生了动摇。

摩尔加纳离开了莲等人却没有回来。莲他们担心着摩尔加纳的同时，侵入下一个目标——奥村的宫殿。而在那里阻挡着怪盗团去路的，是行踪不明的摩尔加纳和自称美少女怪盗的少女。

互相传达彼此的想法，莲等人和摩尔加纳顺利和解。另一方面，为了拯救被强求与父亲决定的未婚夫结婚而感到苦恼的少女·奥村春，怪盗团再次尝试潜入奥村的宫殿。

怪盗团成功从春的父亲·奥村的宫殿里偷走了宝藏，然后全员聚在一起举行庆贺派对。但是，正在召开的奥村的记者招待会上发生了意外的事件，莲等人到此为止作为怪盗团所做的事情产生了疑问。

明智作为嘉宾被邀请去秀尽学园的学园祭，莲等人加强了警戒。然后在学园祭当天，明智出现在莲他们的身边，并意外地提出了一个有关怪盗团的提议。

为了让真的姐姐，检察官·新岛冴悔改，怪盗团收到了明智希望协助的请求，于是他们潜入了冴的宫殿。另一边，说是双叶亲戚的男人出现在了惣治郎的身边……

为了偷走冴的宝藏，怪盗团潜入了新岛的宫殿。在宫殿里阴暗的冴自言自语。了解了扭曲的想法的真，决心必须得尽快阻止冴。

怪盗团试图从新岛的宫殿里逃出来。他们各自分开逃走，然而作为诱饵角色的莲被埋伏着的机动警察给抓起来了。莲受到了无情的审讯，然后剩下的伙伴们尝试来一次起死回生的大作战……！

莲被报道作为怪盗团事件的嫌疑犯而自杀的同时，怪盗团秘密开始活动。为了让将所有事件都策划好的人改过自新，怪盗团决定侵入了新的目标宫殿，并偷出宝藏。

在打倒了全部事件的黑幕·狮童正义后，社会舆论却没有如怪盗团预期一般得到改善。为了纠正这些根深蒂固于世间的扭曲，为了贯彻自己心中的正义，心之怪盗团毅然奔赴最后的战场。